周依然扮演的阿术是剧中的女主角，一个鬼灵精怪的西域少女。她俏皮可爱、独立自主，擅长使用各种暗器和毒物，杀人与救人只在一念之间。在四方馆担任外编人员，后成为四方志士的一员，与元莫等人合力探案，共同破解迷局。
杜淳饰演的王昆吾是剧中的关键角色之一，他是一位武功一流的将领，性格严肃认真。在四方馆中，他与元莫、阿术等人并肩作战，共同面对各种挑战和危机。
阚清子饰演的尉迟华是剧中的女中豪杰，她女扮男装，性格泼辣直爽。在四方馆中，她与元莫、阿术、王昆吾等人共同奋斗，为家国和正义勇敢奔赴。
此外，《四方馆》还选择了非常稀少的古装外交题材，通过讲述雍国外交机构——四方馆里几位年轻人为各个国家的和平共处所做的种种努力，展现了剧中人物各自的信仰和相处中的矛盾。
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